大气化学研究

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南大洋地区是世界上最原始的地区之一，是前工业化氛围的重要代表。提高我们对该地区自然过程的理解可能会最大程度地减少气候和地球系统模型的不确定性。虽然远离人为和大陆来源是其大气清洁的原因，但这也导致该地区缺乏大气观测。在这里，我们提出了气溶胶（大于 10 nm 的凝核，CN ₁₀）和云凝结核（各种过饱和度下的CCN）浓度是从2017/2018年南方季节春末至初秋（十月至三月）跨越澳大利亚和南极洲之间的南大洋的五次航次获得的。

MARCUS 和 CAPRICORN2 活动收集的数据中的 CCN（(a) 0.2% 和 (b) 0.5% 过饱和度）和 CN ₁₀  (c) 的纬度分布以蓝色显示。数据按 5° 纬度分箱进行分箱，并绘制为小提琴图，其中显示中位数（圆圈）以及第 25 个和第 75 个百分位数（灰色框）。2017 年 11 月至 2018 年 3 月麦格理岛（橙色）和格里姆角（绿色是基线，红色是所有数据）在各自纬度分箱上的数据。每个图上方的子图显示每个箱中每小时数据点的数量。

确定了三个主要影响区域：北部地区（40-45°S），大陆和人为来源与背景海洋气溶胶种群共存；中纬度地区（45-65°S），该地区的气溶胶种群反映了生物气溶胶和海盐气溶胶的混合物；南段（65-70°S），大气极锋以南，这里的海盐气溶胶浓度大大降低，气溶胶种群主要是生物衍生的硫物质，在南极自由对流层中具有重要的历史。北部地区的数量集中度最高，中位数（第 25 至 75 个百分位数）CN ₁₀和 CCN _0.5浓度分别为 681 (388–839) cm−3 和 322 (105–443) cm−3 。_{CN 10}和 CCN _0.5的中纬度浓度通常分别约为 350 cm−3 和 160 cm−3 左右。在南部地区，浓度显着上升，CN ₁₀和 CCN _0.5的浓度分别达到 447 (298–446) cm−3 和 232 (186–271) cm−3 。该区域气溶胶成分的特点是海盐明显下降，硫酸盐分数和绝对浓度均增加，导致 CCN _0.5 /CN ₁₀活化比显着升高，为 0.8，而中纬度地区约为 0.4。

南大洋周围陆基研究站的长期测量结果在各自的纬度上具有良好的代表性；然而，这项研究强调了该地区需要进行更长期的测量。格里姆角 (40°390 S) 的 CCN 观测与北纬和中纬度地区的 CCN 测量相对应，而 CN ₁₀观测结果仅与北区的观测结果相符。麦格理岛（南纬 54°300）同时进行的两年活动的测量结果可以很好地代表所有气溶胶种类。最南端的纬度与这两个站的纬度显着不同，之前的研究表明，位于东南极海岸线的南极站不能很好地代表东南极海冰的纬度。需要进一步的测量来捕捉整个南大洋气溶胶过程的长期、季节性和纵向变化。

参考

Humphries, RS、Keywood, MD、Gribben, S.、McRobert, IM、Ward, JP、Selleck, P.、Taylor, S.、Harnwell, J.、Flynn, C.、Kulkarni, GR、Mace, GG、Protat 、A.、Alexander, SP 和 McFarquhar, G. (2021)。南大洋云凝结核的纬度梯度。大气化学和物理，21（16），12757–12782。https://doi.org/10.5194/acp-21-12757-2021

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下一代激光质谱颗粒分析 (PALMS-NG) 仪器已设计并测试用于 NASA 的平流层研究飞机 ER-2，以现场表征颗粒的化学成分。北美夏季通常发生的强对流风暴将粒子从对流层带到平流层。NASA DCOTSS 研究项目旨在更好地了解平流层的化学成分和成分，这些水和污染物最初来自对流层。PALMS-NG 是现有实验室和飞机 PALMS 仪器的演变。主要的新功能包括双极飞行时间质谱仪，其具有双 S 形状，被命名为 sTOF。此外，与原始仪器相比，光学改进带来了更高的检测效率和更大的可测量颗粒尺寸范围。它可以检测 150 nm 以下、直径达几微米的颗粒。

PALMS-NG 可以分解为两个不同的部分：(1) 颗粒检测和尺寸估计以及 (2) 化学分析。颗粒在真空下通过多级入口管进入仪器，以控制颗粒速度，同时最大化颗粒传输。首先，两束 405 nm 连续激光束可以根据散射信号分析来估计颗粒尺寸。其次，193 nm 紫外线 (UV) 脉冲激光使粒子电离。PALMS-NG 双极质谱仪有两个高压电极（一正一负），可分离并提取 UV 脉冲撞击产生的正离子和负离子。离子进入 sTOF 质谱仪并最终撞击位于仪器两侧的微通道检测板。

PALMS-NG 图片

参考

Jacquot, J.、Shen, X.、Slovacek, K.、Schill, G.、Lawler, M.、Thomson, D.、Froyd, K.、Murphy, D. 和 Cziczo, DJ (2021)。使用下一代机载激光质谱仪：PALMS NG 对平流层颗粒进行化学表征。 美国气溶胶研究协会第 39 届年会。 https://www.researchgate.net/publication/356289854_平流层粒子的化学特征_with_the_next_ Generation_of_airborne_laser_mass_spectrometer_PALMS-NG

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有证据表明，黑碳（BC）颗粒可能会在对流层中充当潜在的冰核颗粒（INP），从而影响卷云的形成，从而影响全球气候。然而，裸BC和涂有二次有机气溶胶（SOA）材料的BC的冰核（IN）能力仍然不确定。我们系统地研究了具有不同形态和不同 SOA 涂层的 100-400 nm 尺寸选择的 BC 颗粒的 IN 能力，这些颗粒代表了卷云区域（-46 至-38℃）。选择了几种雾化的BC代理来代表不同的颗粒形态和氧化水平。将涂有 SOA 的 BC 暴露于 OH 中，进一步模拟了大气老化。

裸BC颗粒（蓝线）和有机SOA涂层实验（黄线）的实验装置示意图。灰色虚线框包围了粒子生成部分，用于裸 BC 和有机 SOA 涂层实验。黄色虚线框表示SOA涂层部分。蓝色虚线框是气溶胶表征和测试部分。

结果表明，400 nm 疏水性 BC 类型仅在均匀冷冻阈值（-42 至 -46 ℃）或接近均匀冷冻阈值时使冰成核。在研究的温度范围内，观察到某些 BC 类型在 100-200 nm 之间发生沉积 IN，而不是纯粹的均匀冷冻。更分形的 BC 颗粒并不总是比更球形的颗粒更能起到更好的沉积 INP 的作用。_{O 3}氧化β-石竹烯生成SOA涂层似乎并没有影响BC IN的能力。然而，与裸露的BC颗粒相比，由各种有机物质的OH氧化生成的SOA涂层确实表现出更高的IN起始过饱和比（SSi），甲苯SOA涂层显示SSi增加了0.1-0.15，但仍低于均质水平。临界点。正十二烷和 β-石竹烯衍生的 SOA 仅在均质状态下冻结。我们将 IN 能力的抑制归因于 SOA 材料涂层对 BC 表面孔隙的填充。所有 SOA 涂层实验的 OH 暴露水平（从等效大气 10 天到 90 天）并未导致 IN 电势存在显着差异。我们的研究表明，具有大尺寸和/或氧化表面的BC颗粒通常表现出更好的IN能力，

参考

张，C.，张，Y.，沃尔夫，MJ，尼奇曼，L.，沉，C.，奥纳什，TB，陈，L.，＆Cziczo，DJ（2020）。形态、迁移率大小和 SOA 材料涂层对卷云区黑碳冰成核活性的影响。大气化学和物理学。https://doi.org/10.5194/acp-2020-809